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報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-028.pdf:2.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO$$_{2}$$$$^{2+}$$選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUO$$_{2}$$$$^{2+}$$と支配的に錯形成し、かつpH1付近でUO$$_{2}$$$$^{2+}$$から解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO$$_{2}$$$$^{2+}$$錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO$$_{2}$$$$^{2+}$$分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。

論文

Cesium chemistry in the LWR severe accident and towards the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.52(Nuclear Science & Technology)

事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。

報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2021-041, 42 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-041.pdf:2.03MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

論文

Revaporization behavior of cesium and iodine compounds from their deposits in the steam-boron atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.39(Chemistry, Multidisciplinary)

This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (Cr$$_{2}$$O$$_{2}$$ layer) to form Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$ on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (Cs$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$$$cdot$$5H$$_{2}$$O and CsB$$_{5}$$O$$_{8}$$$$cdot$$4H$$_{2}$$O) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT ($$<$$ 400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.

報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-026.pdf:3.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

報告書

Fission product chemistry database ECUME version 1.1

性能高度化技術開発グループ

JAEA-Data/Code 2019-017, 59 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-017.pdf:3.26MB
JAEA-Data-Code-2019-017-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)は、軽水炉等の原子力施設の重大事故時のFP挙動を支配する化学挙動を評価するために必要な化学反応速度定数データセットCRK (dataset for $$underline{C}$$hemical $$underline{R}$$eaction $$underline{K}$$inetics)、要素モデルセットEM ($$underline{E}$$lemental $$underline{M}$$odel set)、そして熱力学データセットTD ($$underline{T}$$hermo$$underline{D}$$ynamic dataset)の3つのデータセットを格納している。ECUME ver. 1.1は、特に東京電力福島第一原子力発電所の廃炉やそれを受けた軽水炉の安全性向上の取り組みにおいて重要なセシウム, ヨウ素を主な対象として、これらの炉内分布や環境放出量をより正確に評価できるように整備したものである。

論文

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.18(Nuclear Science & Technology)

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)$$_{2}$$BO$$_{3}$$化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

論文

Advances in fuel chemistry during a severe accident; Update after Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident

倉田 正輝; 逢坂 正彦; Jacquemain, D.*; Barrachin, M.*; Haste, T.*

Advances in Nuclear Fuel Chemistry, p.555 - 625, 2020/00

福島第一原子力発電所(FDNPS)事故後、燃料化学の重要性が再認識された。運転員による最大限の事故防止・拡大防止の試みもあり、3つのユニットの事故進展の間に大きな違いがあることが福島第一原子力発電所の調査及び解析により明らかになった。燃料デブリの特性はこの事故進展の違いに大きく影響されると考えられ、TMI-2事故の解析と模擬実験に基づく典型的事故シナリオから予想されるものとは異なる。非典型的条件含め、シビアアクシデント(SA)に対する知見を適切に改良するため、燃料・炉心溶融崩落と核分裂生成物(FP)挙動の現象論の改良が必須であり、燃料化学の進展は最も根源的なアプローチとなる。本レビューはFDNPS事故後の最近のアップデートと残された課題に焦点を当てた。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

報告書

物質科学シンポジウム「加速器を利用した物質科学」研究会

石井 哲朗; 浅井 雅人; 知見 康弘

JAERI-Conf 2005-006, 144 Pages, 2005/07

JAERI-Conf-2005-006.pdf:10.42MB

原研タンデム加速器・ブースター施設は、世界で有数の性能を持ち、原子核物理,核化学,原子分子及び物性,材料などの広い分野で優れた成果を上げ、基礎科学を推進してきた。タンデム加速器施設は、加速管の更新やターミナルECRイオン源の設置、さらには高エネルギー加速器研究機構との共同プロジェクトによる短寿命核加速実験装置(Tokai Radioactive Ion Accelerator Complex, TRIAC)の設置により、新たな利用が開始されようとしている。この機会に、タンデム加速器などを用いた最新の成果や実験計画、また今後の発展が期待される実験技術について情報交換を行い、重イオンによる物質科学研究を新たに展開する原動力とするために本研究会を企画した。本研究会は、平成17年1月6日,7日の両日、原研東海研究所の情報交流棟第2会議室において、約90名の出席者を得て開催され、24件の口頭発表が行われた。物性関連や原子核関連,加速器関連の研究者が一堂に会し、異分野の研究者間においても活発な討論が行われ、盛況のうちに全日程を終了した。本まとめは、研究会の報告集である。

報告書

JAERI Tandem annual report 2003; April 1, 2003 - March 31, 2004

物質科学研究部

JAERI-Review 2004-027, 131 Pages, 2004/12

JAERI-Review-2004-027.pdf:17.03MB

本報告書は東海研究所タンデム加速器を利用し、2003年4月1日から2004年3月31日に行われた研究活動を取りまとめたものである。(1)加速器の運転状況及び開発,(2)原子核構造,(3)原子核反応,(4)核化学,(5)原子核理論,(6)原子分子物理及び固体物理及び、(7)材料の照射効果の7部門にまたがる42編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究リストを収録している。

報告書

JAERI Tandem annual report 2002; April 1, 2002 - March 31, 2003

物質科学研究部

JAERI-Review 2003-028, 173 Pages, 2003/11

JAERI-Review-2003-028.pdf:8.28MB

本年次報告書は、東海研究所の原研タンデム加速器で、2002年4月1日から2003年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転状況及び開発(2)原子核構造(3)原子核反応(4)核化学(5)原子核理論(6)原子分子物理及び固体物理(7)材料の照射効果の7部門にまたがる54編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究のリストを収録している。

報告書

物質科学シンポジウム「タンデム領域の重イオン科学」研究会; 2003年1月8日$$sim$$1月9日, 日本原子力研究所東海研究所

池添 博; 吉田 忠; 竹内 末広

JAERI-Conf 2003-017, 175 Pages, 2003/10

JAERI-Conf-2003-017.pdf:13.09MB

原研タンデム加速器・ブースター施設は、高性能で多様な重イオンビームを提供できることから、原子核物理,核化学,原子分子及び物性,材料などの基礎科学研究への利用を推進してきたところである。過去2回の研究会と同様に本研究会では、これまで2年間で得た成果の報告をしていただくだけでなく、各分野の研究者間、つまり原子核分野の研究者,物性関連分野の研究者,その他の境界領域の研究者等の間の異分野間で活発な討論をすることとした。また、今後予想される研究分野まで講演の幅を広げることで新たな重イオンを利用した科学研究の出発点となるように企画した。特に今回は、KEKとの共同研究による短寿命核ビーム加速装置開発の現状と短寿命核科学研究に向けた研究計画を中心テーマとした。

報告書

Proceedings of the 3rd International Symposium on Material Chemistry in Nuclear Environment (MATERIAL CHEMISTRY '02, MC '02); March 13-15, 2002, Tsukuba

MC'02企画委員会

JAERI-Conf 2003-001, 451 Pages, 2003/05

JAERI-Conf-2003-001.pdf:30.73MB

第3回材料化学国際シンポジウム(Third International Symposium on Material Chemistry in Nuclear Environment, MC'02)が、平成14年3月13日~15日の3日間、原子力基盤技術クロスオーバー研究の一環として、筑波研究交流センターで開催された。これまで、当該シンポジウムは原子力材料クロスオーバー研究グループが中心となって第1期(89~93),第2期(94~98)の各節目にそれぞれMC92,MC96として開催され、今回の第3期では計算科学及び陽電子ビームクロスオーバー研究グループと合同でMC'02として開催した。MC'02では、特に発電炉,再処理,核融合,加速器等の原子力技術の高度化に不可欠な複合環境用材料の課題と材料開発,計算科学,環境適応性評価技術等の最新技術開発動向に関して、国際的な専門家を集めて活発な討論が行われた。

報告書

ドイツ重イオン研究所との協定に基づくイオンビーム利用研究の成果

吉田 勝; 前川 康成

JAERI-Review 2003-002, 30 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-002.pdf:1.68MB

日本原子力研究所(原研)とドイツ重イオン研究所(GSI)は平成3年1月に「イオンビーム照射利用分野の研究開発」に関する覚書を締結し、研究協力を開始した。原研とGSIは、研究交流,情報交換などに基づく研究活動や成果を毎年交互に開催される研究調整者会合を通して報告してきた。本報告書は、これらの協力研究における12年間の研究活動をまとめたものである。

報告書

原研・大学プロジェクト共同研究第四期バックエンド化学プロジェクト共同研究成果報告書

原研・大学プロジェクト共同研究バックエンド化学研究プロジェクト専門部会; 大学・原研プロジェクト共同研究バックエンド化学プロジェクト専門委員会

JAERI-Review 2003-001, 97 Pages, 2003/02

JAERI-Review-2003-001.pdf:8.54MB

原研・大学プロジェクト共同研究「バックエンド化学プロジェクト共同研究」は、平成11年から13年度までの3年間にその第四期として実施され,「アクチノイド元素の核化学的性質と物理化学的性質」,「アクチノイド元素の固体化学と燃料工学」,「アクチノイド元素の溶液化学と分離分析技術」、及び「廃棄物処理と環境化学」という4つの分類テーマのもとに合計16件の研究テーマが実施された。本報告書はその研究成果の概要を取りまとめたものである。

報告書

JAERI Tandem annual report 2001; April 1, 2001 - March 31, 2002

物質科学研究部

JAERI-Review 2002-029, 152 Pages, 2002/11

JAERI-Review-2002-029.pdf:6.56MB

本年次報告書は、東海研究所の原研タンデム加速器で2001年4月1日から2002年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転と開発研究,(2)核構造,(3)核反応,(4)核化学,(5)核理論,(6)原子分子物理,固体物理,(7)材料の照射効果の7部門にまたがる48編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究のリストを収録している。

報告書

Proceedings of the International Symposium NUCEF 2001; Scientific Bases for Criticality Safety, Separation Process and Waste Disposal

NUCEF2001ワーキンググループ

JAERI-Conf 2002-004, 714 Pages, 2002/03

JAERI-Conf-2002-004.pdf:69.13MB

本報文集は、2001年10月31日-11月2日に開催された第3回NUCEF国際シンポジウム「NUCEF 2001」における基調講演論文,研究発表論文(口頭及びポスター)を収録したものである。今回のシンポジウムは1995年の第1回(報文集JAERI-Conf 96-003)及び1998年の第2回(報文集JAERI-Conf 99-004)に引き続いて開催されたもので、今回のテーマは「臨界安全性、分離プロセス及び放射性廃棄物処分に関する科学的基盤」である。基調講演及び研究発表は(1)臨界安全性,(2)分離プロセス,(3)放射性廃棄物処分,(4)TRU化学の各分野から計94件であった。

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